辞职后，单位一直未办理离职手续

如果单位拒绝协商，您确实可以考虑直接采取法律手段。根据《劳动合同法》第五十条规定，用人单位在解除或终止劳动合同时需出具相关证明，并在十五日内办理档案和社会保险关系转移手续。若单位未按此执行且拒绝协商，您有权向劳动局申诉，通过法律途径维护自身权益。此过程中，保留好劳动合同、工作记录等证据将至关重要。
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从法律角度，为确保维权成功，您应准备以下材料：1.劳动合同原件或复印件，证明劳动关系；2.离职申请记录或与公司沟通的记录，证明已提出离职并尝试协商；3.工资条、社保缴纳记录等，证明工作期间的权益；4.其他可能相关的证据，如同事证言等。准备好这些材料后，按法定程序进行申诉或仲裁。
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除了向劳动局申诉，您还可以：1.向劳动仲裁委员会申请劳动仲裁，由专业仲裁员进行裁决；2.若仲裁结果仍不满意，可依法向人民法院提起诉讼，通过司法程序解决争议。选择何种途径，需根据您的具体情况和诉求来决定。